径向量子点

纳米线量子点的轴上精确定位是与圆柱形波导的主模（HE11）实现强耦合的基础。也是自底向上的纳米线相比于自顶向下的纳米线的优势所在。离轴（或径向）量子点提供了许多新的可能性。首先，它们的发射可以耦合到其他波导模式，如外围模式或空气模式。例如，接近纳米线侧壁的切向偶极子将强烈耦合到纳米线的连续辐射模式［30］。在纳米线表面附近的量子点可以用作外部电磁场的传感器。此外，离轴纳米线量子点可用于纳米线中应变的增强监测。在夹在衬底边缘的纳米线中，观察到径向量子点的发射与纳米线振荡器的机械模式强烈耦合。这里，纳米线量子点可以用作纳米线的运动探针。反之亦然，量子点状态可以由纳米线位置设计或修改。下面将讨论两种不同的径向纳米线量子点系统。

1.SK InAs量子点

制备纳米线径向量子点的一个有趣选择是将平面量子点的生长机制移植到纳米线的侧面。举例来说，分别有研究者利用MBE［31］和MOCVD［32，33］在具有六边形截面的纳米线侧壁上制备出Stranski－Krastanov（SK）模式的量子点。

图4.6 纳米线径向量子点［31］

SK InAs量子点在（001）GaAs平面上形成，而GaAs纳米线的侧面属于｛110｝或｛112｝晶面族，表面能过低，难以形成SK量子点。为了解决这个问题，Uccelli等［30］在InAs沉积之前在GaAs面上预沉积了5nm（110）AlAs层，为形成SK InAs量子点提供了可能。图4.6（a）给出了生长示意图，图4.6（b）和图4.6（c）分别为纳米线径向量子点的STEM图像，以及能量色散X射线（EDX）图。在该结构中，量子点有一部分埋在AlAs壳中。在纳米线侧壁可以观察到单个量子点，以及量子点列。当InAs沉积量增加时，在两个晶面之间的拐角处可以观察到一些较大的量子点岛。量子点在纳米线表面的位置取决于侧面的宽度，可能是由于应变InAs层的应力释放机制导致的。通过测试PL强度随激发功率的变化趋势，可以分辨出X和XX发射。

笔者所在研究室［32，33］使用MOCVD在金催化GaAs纳米线｛112｝侧面上直接外延制备出InAs量子点，无须预沉积AlAs层。根据量子点沿纳米线生长方向逐渐变稀的特点，提出了一种基于衬底表面原子扩散的量子点形成机理。通过研究不同直径纳米线上量子点的分布规律发现：量子点覆盖纳米线的长度随半径减小而变长，在半径减小到一定值时可以完全布满整根纳米线的侧壁表面。通过在量子点外侧生长一层GaAs盖层，研究了量子点的发光特性，如图4.7（a）所示。在77K下，量子点发光主峰两侧分布着一系列谐振峰，表明量子点发出的光在GaAs纳米线腔中形成谐振，如图4.7（b）所示。此外，在室温下依然可以探测到量子点的发光谱，如图4.8所示。另外，还在Si衬底上制备了GaAs／InAs纳米线径向量子点结构，发现InAs量子点的形成和密度取决于在纳米线侧壁处的铟供应，即纳米线的密度对量子点的形成具有重要影响［32］。

图4.7 利用MOCVD在GaAs纳米线直接外延制备的InAs量子点［32］

2.AlGaAs分离

SK量子点的生长方法受限于材料的组合，其晶格失配必须满足应力释放成岛的条件。因此，这种方法主要适用于在GaAs上生长InAs量子点。

图4.8 利用MOCVD在GaAs纳米线直接外延制备的InAs量子点的变温PL谱［33］

然而，在纳米线上形成量子点可能存在新的机制，其中应变并不作为驱动力。Heiss等人提出了另一种有趣的方法，在GaAs－AlGaAs核－壳系统的壳上制备量子点［34］。先前，已经有用MBE［25］和MOVPE［26］在GaAs－AlGaAs中制备轴向量子点的研究。与之相反，在Heiss等人的研究中，Al在六棱柱GaAs纳米线的棱柱表面的自然分离导致径向量子点的形成。其示意图如图4.9（a）所示。在该方法中，利用MBE在Si（111）衬底上生长Ga催化的GaAs纳米线。此后，将生长条件从轴向切换到径向，以便沉积Al33Ga66As壳，Al的分离过程便发生在这一步。在此前的研究中，已经有研究者在平面衬底上观察到Al分离，并且已有理论模型解释在MBE和MOCVD中的这种三维分离：AlGaAs纳米线壳中的Al分离与两个现象有关。其一，Al吸附原子具有比Ga和As更低的迁移率。其二，纳米线侧面的表面能不是空间均匀的。这是由于两个侧面相交的脊处的表面曲率增加，并且除了更宽的｛110｝晶面之外，还存在具有更高米勒指数的｛112｝纳米晶面。因此，在整根纳米线中，都会有富Al平面形成于两个面相交的边缘。在MOCVD生长的纳米线中也可以观察到这些富Al面。与平面的理论结论相反，纳米线中的富Al面不是完全稳定的。例如，在MOCVD生长的样品中，可以看出富Al条纹并不是严格沿着特定的晶向的，它们会沿着凹陷的侧面生长。在Heiss等人的研究中，富Al条纹会偶尔分出两个分支，通常平行于（1－1－2）和（－2－11）平面。并且局部分支终止于（121）富Al平面。这种结构在长度和宽度上都不能延伸太远。这会形成一个富Al屏障包围并且包含富Ga核的纳米尺度的金字塔，如图4.9（b）中的HAADFSTEM图像所示。因此，这些结构具有量子限制效应，如图4.9（c）中的能带结构模拟所示，被认为是一种新型的自组织量子点。这些新型纳米线量子点的优势之一在于它们具有很强的单光子发射和小线宽，g2（0）＝2%，在光子器件中有广泛的应用。壳量子点是细长的，其延伸方向与纳米线纵轴没有特定关系，这一点也验证了分离导致了量子点的形成。除了激子复合外，PL谱还观察到带电的激子和双激子谱线，这是双激发级联发射产生纠缠光子对的关键。g因子反映了量子点载流子自旋和外部磁场之间的耦合。它是精确定义和控制自旋状态的重要参数，是迈向可靠量子比特操作的一个关键步骤。量子信息处理可以利用这一特性，即在这些纳米线量子点中，可以通过简单地改变外部磁场的方向来调整g因子。

图4.9 基于相分离的AlGaAs量子点［34］

可以预见的是，类似的分离机制还可用于其他材料系，如GaAs－AlInP核－壳纳米线。