纳晶的电调制吸收光谱

3　dSSe纳晶的电调制吸收光谱

本实验，探测光源是由WY20A-1型稳压电源提供的功率为240W的卤钨灯。入射光经由计算机控制走动的单色仪垂直照射到样品上，透射光束由Si光电二极管检测，再经前置放大器放大后输出。输出信号中直流部分送入计算机，交流部分则送入锁相放大器。本实验用的调制电源是MC-1000多功能脉冲电源，可提供峰值在60～1000V之间的方波电压V_ac，同时施加大小为V_ac/2的直流偏压V_dc，这样加在样品上的外场大约为10³～10⁴V/cm。调制电源的频率是230Hz。锁相放大器测量时用1倍频进行信号检测放大。最后由计算机对测量数据记录处理。整个EA谱的测量在室温下进行。

外加电场导致纳晶吸收率的变化可以表示为

　　　　　　　　　Δα=−1/d(ΔT/T)　　　　　　　 （1）

其中，ΔT为调制透过率的变化值，T为透过率，d为样品的厚度。实验直接测量的是ΔT/T，实验表示了外加电场对样品吸收率的影响。

施加在样品上的电场分别为16 000，24 000，28 000，32 000，36 000V/cm。

（一）纳晶的共振和非共振光学非线性

样品（480℃5h～620℃8h，d=240μm）在不同电场下的EA谱如图2所示。由吸收谱可知，样品吸收边在2.29eV处^[4]。图2表明探测光从1.35eV增大到2.60eV时，均可观察到强的调制信号。这表明外加电场在共振区和非共振区都引起了纳晶吸收率的变化。纳晶吸收边附近的电调制吸收信号反映了其共振光学非线性性质。如图2所示看到，调制信号强度随外加电场的增加而增强，但调制信号峰和零点的位置不随外加电场发生变化。这表明共振区的电调制吸收谱主要是由于量子受限的Stark效应引起，即来自场能级移动^[5～^8]。

图2　CdSSe纳米晶体的电调制吸收谱，f =230Hz

非共振区的电调制吸收谱研究较少，可以通过局域场增强理论来解释。当嵌埋在另一种不同折射率不同会导致“介电受限”效应。半导体纳米晶体具有较大的折射率，当把他们嵌入具有较小折射率的硅酸盐玻璃中时，形成一折射指数不同的界面。这就导致了“介电受限”的表面极化效应和限域场的存在。当外加调制电场时，纳晶表面极化发生变化，使等纳晶限域场增强，引起纳晶的光学常量和介电函数大的改变。而纳晶的折射指数与入射光波长有关，因此我们实验观察到了电调制吸收振荡信号。

电调制吸收谱的信号强度与入射光能量和调制电场有关。为了进一步讨论电调制吸收谱的振幅与调制电场的关系，我们作了图中A、B两峰的信号强度随外加电场平方的变化关系，如图3所示。从图3看到，共振区和非共振区的EA谱信号强度与电场平方是很好的线性关系，这是样品三阶极化率的特征表述。表明纳米晶体具有三阶光学非线性极化率。

图3　电调制吸收谱的信号强度与电场平方的直线关系

图4表示两种不同退火时间的纳米晶体样品的电调制吸收谱。比较两样品，样品的退火时间短，则该纳晶的尺寸较小。从图4可以看出，当纳米晶体的尺寸减小时，其电调制吸收信号峰发生蓝移，表现出纳晶的量子尺寸效应。同时，电调制吸收谱的峰宽随纳晶半径减小而加宽。

Photon energy（eV）图4　粒径不同的CdSSe纳米晶体样品的EA谱，施加在、两样品上的电场为24000V/cm