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拉曼原位观测与硅灰石的反应

时间:2022-02-14 理论教育 版权反馈
【摘要】:常温常压下矿物碳酸盐化速率极其缓慢,为了加速反应进程,需要提高反应体系的温度和压力。通过对前人矿物封存CO2的成果总结分析,认为直接的干法矿物碳酸盐化方案不易操作,反应速率慢,耗能高,而湿法的碳酸盐化方法具有较大的封存潜力。此外,精确控制实验反应条件,采用显微拉曼光谱技术实现室内原位在线观测硅灰石的碳酸盐化反应过程,显微激光拉曼光谱原位实时在线观测,克服了取样观测对反应过程监测的间断性影响。

常温常压下矿物碳酸盐化速率极其缓慢,为了加速反应进程,需要提高反应体系的温度和压力。CO2矿物封存通常是在高压高温环境中进行的,因此展开室内实验需要高温高压反应容器以及配套的温度、压力控制与测量系统。目前使用的高压反应容器有高压釜、钛反应容器、高压灭菌反应器、石英质高压腔等。

矿物反应前后,其形态结构、物质组分会发生变化,一般采用扫描电子显微镜、透射电镜、偏光显微镜等来观测结构变化,采用光谱分析仪器如X射线衍射、能谱分析、X荧光射线、拉曼光谱等来分析物质成分的改变,研究动力学过程还需要在线原位观测技术和设备,对产物转化率热力学分析可以采用综合热重分析仪。

通过对前人矿物封存CO2的成果总结分析,认为直接的干法矿物碳酸盐化方案不易操作,反应速率慢,耗能高,而湿法的碳酸盐化方法具有较大的封存潜力。故本书以天然硅灰石矿物作为反应原料,以蒸馏水、0.5mol/L Na HCO3溶液与1mol/L Na HCO3溶液作为反应介质,在透明耐高压石英毛细管中进行不同温度、不同压力和不同粒径的硅灰石碳酸盐化实验研究,力求从微观角度揭示硅灰石碳酸盐化的反应机理和过程。此外,精确控制实验反应条件,采用显微拉曼光谱技术实现室内原位在线观测硅灰石的碳酸盐化反应过程,显微激光拉曼光谱原位实时在线观测,克服了取样观测对反应过程监测的间断性影响。在实验过程中,通过高分辨率的图像采集系统对整个实验过程进行全程监测,从而为研究硅灰石的溶蚀机理和方解石晶体的形成与生长过程提供完整的描述。通过定性分析和定量分析相结合研究硅灰石矿物封存CO2的各种控制因子和影响因素,寻求最优转化率。

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